【可研易绘封面&插图作品】 ES&T 中山大学何春教授团队: 限域效应加速催化臭氧化
2024-07-14   可研易绘 328


研究概述

Environmental Science & Technology



微/纳米反应器的设计对催化臭氧化具有重要意义,可以实现有效的传质,暴露出强活性物种。本研究采用硬模板法合成了在有序碳纳米通道中嵌入原子Fe−N4位点的介孔碳催化剂(Fe−N4/CMK-3)。Fe−N4/CMK-3可以作为纳米反应器,具有良好的电子和几何催化微环境,用于CH3SH的催化臭氧化。在CH3SH氧化过程中,Fe−N4/CMK-3限域体系对O3的传质系数是Fe−N4/C−Si非限域体系的34.6倍。详细的实验研究和理论计算表明,锚定的Fe−N4原子位点和纳米限域效应调节了催化剂的局部电子结构,促进了O3分子的活化,产生原子氧(AOS)和活性氧(ROS),最终实现了CH3SH高效氧化。得益于高扩散速率和AOS/ROS的增加,Fe−N4/CMK-3表现出优异的抗中毒性能和催化耐久性。这一贡献提供了通过结合限域催化和单原子位点来加速含硫挥发性有机化合物(VOCs)催化臭氧化的概念验证策略,并可扩展到净化其他气态污染物。

近日,中山大学何春教授团队在环境领域著名学术期刊《Environmental Science & Technology》上发表了题为“Accelerated Catalytic Ozonation in a Mesoporous Carbon-Supported Atomic Fe–N4 Sites Nanoreactor: Confinement Effect and Resistance to Poisoning”的主封面论文。文中采用含有Fe–N4位点的限域结构和非限域结构研究了其在催化臭氧化有机废气的性能与机理。结果表明由于限域结构Fe–N4位点具有良好的电子和几何催化微环境,从而导致更优异催化臭氧化活性。




文章信息

Environmental Science & Technology

Accelerated Catalytic Ozonation in a Mesoporous Carbon-Supported Atomic Fe−N4 Sites Nanoreactor: Confinement Effect and Resistance to Poisoning. Confinement Effect and Resistance to Poisoning. Wei Qu, Manhui Luo, Zhuoyun Tang, Tao Zhong, Huinan Zhao, Lingling Hu*, Dehua Xia, Shuanghong Tian, Dong Shu*, and Chun He*Environ. Sci. Technol. 2023, 57, 35, 13205–13216.


作者介绍

Environmental Science & Technology



屈伟

屈伟,中山大学环境科学与工程学院2020级博士研究生,导师为何春教授,研究方向为金属-有机框架衍生物活性位点的构筑及其催化应用,目前在Environmental Science & Technology、ACS Catalysis、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B: Environmental等期刊发表SCI论文24篇,其中一作/共一论文14篇,1篇入选1% ESI Highly-Cited论文,2篇入选ES&T期刊Front Cover,H-index 13,正式申请专利4篇,其中1项已授权。


罗蔓慧

罗蔓慧,中山大学环境科学与工程学院2022年获得硕士学位,导师为何春教授。2015-2019年就读于吉林大学环境与资源学院环境科学专业,2019-2022年就读于中山大学环境科学与工程学院环境工程专业,主要从事大气污染控制以及气相催化氧化反应机制的研究。研究生期间曾于Environmental Science & Technology、Journal of Hazardous Materials、ACS Catalysis、实验技术与管理等期刊发表论文四篇,正式发表专著一篇,正式申请专利两篇。


胡玲玲

胡玲玲,中山大学环境科学与工程学院2020年获得博士学位,导师为何春教授。2020-2023年在哈尔滨工业大学从事博士后研究,现主要从事污染物的界面催化氧化及界面反应机制的研究,在Advanced Functional Materials, Coordination Chemistry Reviews, Environmental Science & Technology, ACS Catalysis, Water Research等环境领域著名期刊上发表论文30余篇,其中以第一(共一)/通讯作者身份发表论文12篇。


舒东

舒东,博士,教授,博士生导师。1997.7年毕业于厦门大学并获得理学博士学位,导师为时任校长林祖赓教授。2000年-2002年在韩国延世大学从事博士后研究,2003年-2005年在中山大学博士后流动站从事研究。2005年9月起在华南师范大学化学与环境学院工作同年被评为教授。现任华南师范大学化学学院新能源系主任,广东省新能源材料与器件专业实验教学示范中心主任,材料科学与工程硕士点、新能源材料与器件本科专业负责人。长期从事化学电源包括超级电容器、锂离子电池、燃料电池、铅酸电池及其相关电池材料的应用基础研究。主持国家自然科学基金面上项目、国家高技术研究发展计划(863计划)子项目及其他国家、省部及企业项目20余项。截至到2020年2月,在Advanced Energy Materials、Coordin. Chem. Rev., Applied Catalysis B、ACS Applied Materials & Interfaces、Journal of Power Source、Carbon、Electrochimica Acta国内外学术期刊上发表学术论文157篇,其中被SCI收录121篇,申请国家专利35项,其中发明专利31项,专利中26项获得授权,其中发明专利授权22项,第一发明人授权发明专利15项。多次应邀在国际学术大会上作学术报告。曾获2007年国家教育部科技进步二等奖,2007年广东省环境保护局颁发的环境保护科学技术奖一等奖。广东省材料研究学会理事,《功能材料》编辑委员会委员,中国仪表功能材料学会“储能与动力电源及其材料专业委员会”委员,中国化学会、中国物理与化学电源协会、中国材料学会、中国化工学会化工新材料委员会会员, Chemistry of Materials、ACS Applied Materials & Interfaces、Journal of Power Source、Electrochimica Acta、高等学校化学学报等杂志审稿人。邮箱:dshu@scnu.edu.cn (D. Shu).


何春

何春,中山大学环境科学与工程学院,教授,博士生导师。2003年毕业于中山大学获得环境科学博士学位,2003-2004年在香港理工大学土木与结构工程系任研究助理,2004-2006年在日本国立产业技术综合研究所任日本学术振兴会JSPS研究员,2007年在香港理工大学土木与结构工程系任研究助理,2008年在中山大学环境科学与工程学院任职。近年来主要从事环境污染控制和资源化等研究领域,先后主持国家自然科学基金、教育部留学回国人员科研基金、教育部高等学校博士学科点基金、中央高校基本科研基金、广东省自然科学基金重大基础研究培育项目、广东省科技计划等多项项目。在Environ. Sci. Technol., Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B, Adv. Mater., Coordination Chemistry Reviews, ACS Catalysis, Water Res., Nano Today等国内外SCI收录刊物上发表150余篇学术论文,其中3篇论文为ESI Top 1%高被引论文。申请中国专利14项,其中10项已授权。一些研究工作引起国际同行的重点关注,并作为Environ. Sci. Technol.和Adv. Funct. Mater.封面论文。应Nova Science出版社邀请参编了“New Topics in Catalysis Research”等7部国外著作。

个人链接:https://sese.sysu.edu.cn/teacher/4026

邮箱:hechun@mail.sysu.edu.cn


中山大学何春教授课题组长期致力于环境污染控制及催化研究。研究方向涵盖多相催化净化含硫有机废气、高级氧化技术/光电催化处理污水、压电催化环境污染控制等领域。目前Environ. Sci. Technol., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Water Res., Nano Today, Appl. Catal. B, ACS Catalysis等国际顶级期刊发表论文多篇。欢迎有环境催相关研究基础和研究兴趣的同学报考该课题组博士、硕士研究生!



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