中国科学院兰州化学物理研究所朱祥研究员与华东理工大学田程程教授团队首次开发了一类无溶剂和无催化剂制备新方法,实现了脒类单体自缩聚合成具有高结晶性高稳定性的CTFs。研究成果以“Development of Crystalline Covalent Triazine Frameworks to Enable In Situ Preparation of Single-Atom Ni–N3–C for Efficient Electrochemical CO2 Reduction”为题,发表于国际期刊ACS Materials Letters(IF 2021: 11.170),并被选为封面文章。文章第一作者为中国科学院兰州化学物理研究所杨娜博士。
研究亮点
1,新的合成方法。无溶剂/无催化剂法以及熔盐氯化锌促进制备结晶性CTFs。 一步原位转化CTFs制备单原子Ni-N3-C并用于CO2RR。
2,进一步通过在聚合过程中引入熔盐氯化锌(ZnCl2),所获得的CTFs的比表面积得到了显著增加,同时通过提高反应温度,原位实现了CTFs到单位点型Ni-N3-C催化剂的转化。
3,这类新制备的Ni-N3-C催化剂在CO2RR中成功展示了优异的催化性能。在-0.52V(vs. RHE)时,一氧化碳(CO)法拉第电流效应高达97.5%,同时在-1.02V时,CO的TOF(Turnover Frequency)值达到3192 h-1,电流密度达到23.32 mA cm-2。
文章信息
Na Yang, Lan Yang, Xiang Zhu*, Peiqing Zhao, Honglai Liu, Chungu Xia, Sheng Dai, and Chengcheng Tian*. Development of Crystalline Covalent Triazine Frameworks to Enable In Situ Preparation of Single-Atom Ni–N3–C for Efficient Electrochemical CO2 Reduction. ACS Materials Lett. 2022, 4, 11, 2143–2150.
第一作者
杨娜 博士
杨娜,女,中国科学院兰州化学物理研究所博士研究生在读,研究方向为有机多孔材料的制备与光电二氧化碳还原。
通讯作者
朱祥 研究员
田程程 研究员